航空券の払戻し後に、別途クロスボーダーバスチケットもキャンセルする必要がありますか？

はい。航空券とクロスボーダーバスチケットの払戻しは別々に行う必要があります。「予約の確認」からバスチケットの払戻しを申請してください。「ご注文内容」から「バスチケット」に移動し、「チケットの詳細」をクリックします。